Aimar először akkor hívta fel magára a figyelmet, amikor az 1960-as francia amatőr bajnokságban harmadik lett . A Cote d'Azuron élő Aimar már 1962-ben tagja volt a francia amatőr válogatottnak, amikor a 31. helyen végzett a közúti világbajnokságon , de egy évvel később csak a bajnokság 6. helyén tudott a világ tetejére jutni . A Tour de l'Avenir versenyen 1963-ban a 8. helyet szerezte meg, 1964-ben pedig a Tour de l'Avenir versenysorozatának 2. helyével ajánlotta magát egy jövedelmező szakmai szerződésért.
1965-ben szerződött Jacques Anquetil FORD-France versenyzőivel , akit támogatnia kellett. Anquetil távozása után Aimar meglepő módon megnyerte a Tour de France-t 1966-ban . A 10. szakasz során megszakító csoportban megalapozta sikerét. A hegyekben sikeresen megvédte sárga mezét anélkül, hogy egyetlen szakaszt is megnyert volna. Az 1968-as francia bajnoki címet és az 1967-es Four Days of Dunkirk összesített győzelmét leszámítva Aimar később nem tudta megerősíteni sikerét. A Tour de France-on 1967-ben a 6. helyen (1 szakaszgyőzelem), 1968-ban a 7. és 1971-ben a 9. helyen végzett. 1970-ben és 1973-ban a 17. helyen állt az összesített rangsorban. Profiként 34 győzelmet könyvelhetett el.
Saját nyilatkozata szerint nyolc perccel volt lemaradva Eddy Merckx-től Col di Torini csúcsán, az ereszkedés végén pedig visszaült a hátsó kerekére. Ezen felül állítólag a Mont Ventoux ereszkedésénél mérték 140 km / h sebességgel.
doppingolás
A Fleche Wallonne 1966 az első három helyezett megfosztott Dancelli , Aimar és Altig a doppingellenőrző . A kizárásukat azonban nem sokkal a Tour de France előtt feloldották. 1969-ben Aimart dopping miatt ismét betiltották.